JACS：COFs中氧化还原分子结连接模式的调控--人工光合全反应

氧化还原单元的组分、空间取向或连接模式的精确调整对于深入了解有效的人工光合整体反应至关重要，然而对于异质结光催化剂来说仍然难以实现。在这里，作者开发了一系列用于人工光合整体反应的氧化还原分子结共价有机框架(COFs) (M-TTCOF-Zn，M = Bi，Tri和Tetra)。TAPP-Zn和多齿TTF之间的共价连接赋予了水光氧化(多齿TTF)和CO2光还原(TAPP-Zn)中心之间的各种连接模式，这些模式可以作为研究氧化还原中心之间可能的相互作用的理想平台。值得注意的是，Bi-TTCOF-Zn表现出11.56 μmol g–1h–1的高CO产生率(选择性，~100%)，其分别比Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn的高2倍和6倍以上。理论计算表明，Bi-TTCOF-Zn比Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn具有更均匀的能级轨道分布、更快的电荷转移和更强的*OH吸附/稳定能力。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07471

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