以氧化石墨烯为基底的对称钴卟啉在催化氧还原反应中的取代效应
选取三种对称钴卟啉,其中位分别为苄基、三苯胺咔唑和咔唑,分别被命名为Bz-CoPor、Cb-CoPor和TPACb-CoPor,涂覆在氧化石墨烯(GO)上作为电催化剂,考察取代基对氧还原反应(ORR)的影响。复合材料的光谱表征表明,卟啉与G.
选取三种对称钴卟啉,其中位分别为苄基、三苯胺咔唑和咔唑,分别被命名为Bz-CoPor、Cb-CoPor和TPACb-CoPor,涂覆在氧化石墨烯(GO)上作为电催化剂,考察取代基对氧还原反应(ORR)的影响。复合材料的光谱表征表明,卟啉与GO之间存在较强的电子耦合。通过一系列电化学测量研究了卟啉对ORR的取代效应,表明在酸性介质中卟啉的结构对还原电位、扩散限制电流密度、电子转移数以及H2O2生成率都有很大的影响。旋转环盘电极(RRDE)测试表明,在三种卟啉/GO模型中,TPACb-CoPor/GO的电子转移数最大,为3.8,H2O2产率最低,为9%。我们的研究结果表明,卟啉对ORR的取代作用仍然可以在π-π相互作用界面起作用,并且这些对称的钴卟啉在使用GO作为基底时可以经历近4个电子的转移路径。
图1. 钴卟啉结构的催化剂复合材料制备方法。红色虚线圆圈表示取代基R在卟啉上的连接位置。
图2. (a)和(b) Cb-CoPor/GO不同尺度(100 μm和10 μm)的SEM图像,(c) Cb-CoPor、GO和Cb-CoPor/GO的红外光谱,(d) GO和Cb-CoPor/GO的拉曼光谱。
图3. 在O2饱和的0.5 M H2SO4中测定Bz-CoPor/GO、Cb-CoPor/GO和TPACbCoPor/GO的循环伏安图。扫描速率:50mv s-1
图4. 在O2饱和的0.5 M H2SO4中,不同转速下Bz-CoPor/GO、Cb-CoPor/GO和TPACbCoPor/GO的RDE极化图。扫描速率:10 mv s-1
图5. (a) RRDE伏安曲线。1600 RPM,扫描速率为10 mV s-1, Pt环电位为1.4 V vs. RHE,在O2饱和的0.5 M H2SO4中(b) H2O2%(虚线)和电子转移数(n,实线)。
相关研究成果由江苏大学化学化工学院Rui Yuan等人于2022年发表在Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects (https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2022.128499)上。原文:Substituent effects of symmetric cobalt porphyrins using graphene oxide as substrate on catalytic oxygen reduction reactions。
来源:石墨烯网
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